Sở hữu "gương mặt khắc khổ" cùng ngoại hình nhỏ thó, gầy gò, nghệ sĩ Phú Đôn ghi dấu ấn với khán giả qua hàng loạt vai diễn nông dân mộc mạc, pha chút hài hước trên sân khấu kịch, phim truyền hình và phim điện ảnh. Cũng vì thế mà nhiều người còn gọi ông là "nghệ sĩ khắc khổ nhất màn ảnh".
Trong đó, phải kể đến những vai diễn nổi tiếng một thời trong các bộ phim: Ti vi về làng, Em ở nơi nao, Hai bình làm thủy điện, Đất và người...
Có bố là NSƯT Lại Phú Cương của Nhà hát Kịch Việt Nam, nên Phú Đôn sớm thừa hưởng gen nghệ thuật. Từ năm 6 tuổi, ông đã biểu diễn trên sân khấu.
Sau khi tốt nghiệp trung học, ông cùng thi đậu hai ngành nghệ thuật và công an. Nhưng cuối cùng, vì tình yêu dành cho nghệ thuật, ông quyết định chọn vào Nhà hát Kịch Việt Nam.
Không có ngoại hình sáng sân khấu như nhiều nam diễn viên khác cùng thời, Phú Đôn khó nhận được vai chính. Dù vậy, ông luôn tâm niệm phải biến các vai "không có gì" thành điểm nhấn, lấy gương mặt khắc khổ của mình làm thương hiệu để được khán giả nhớ tới.
Nam nghệ sĩ đã từng có những tháng ngày sơ tán về nông thôn, được những người nông dân cưu mang, yêu thương. Vì thế, ông luôn quý trọng những người nông dân và yêu tính cách hồn nhiên, chất phác, quý người của họ. Mỗi lần đóng phim ở nông thôn là anh như được ở nhà mình bởi những tình cảm nồng hậu của bà con đối với nghệ sĩ.
Năm 2019, vì có nhiều cống hiến cho nghệ thuật, nghệ sĩ Phú Đôn được phong tặng danh hiệu Nghệ sĩ ưu tú.
Ngoài đời, NSƯT Phú Đôn giản dị hệt những vai diễn của anh trên phim ảnh: không chải chuốt, không xe sang, không quần âu áo sơ mi hay giày dép bóng lộn. Anh bảo, bà xã yêu mình vì lẽ đó - vì sự giản dị, mộc mạc và tự nhiên. Dù lấy vợ kém 25 tuổi nhưng anh cũng chẳng phải làm gì cho khác hay thay đổi bản tính của mình cả.
Theo chia sẻ của nghệ sĩ Phú Đôn, vợ vốn là "fan ruột" của ông. Cả hai gặp gỡ và nên duyên qua sự mai mối của gia đình hai bên. Nam nghệ sĩ chia sẻ mình cũng không nề hà việc gì: từ nấu cơm, lau nhà đến giặt giũ quần áo giúp vợ. Đó là sự công bằng và san sẻ với nhau trong cuộc sống hôn nhân. Đến nay, cả hai đã có gần 20 năm gắn bó bên nhau. Họ có 2 người con, đủ nếp đủ tẻ.
Tuy được nhiều khán giả yêu mến, nhưng sự nghiệp của Phú Đôn cũng có lúc phải trải qua thăng trầm. Đầu thập niên 1990, khi sân khấu gặp khó khăn, ông đã tính chuyện bỏ nghề tìm kế mưu sinh. Tuy nhiên, tình yêu sân khấu níu ông ở lại. Để bám trụ, ngoài diễn xuất, nam diễn viên nhận làm tổ chức sản xuất, phó đạo diễn, trợ lý đoàn phim, lồng tiếng, thu âm...
Nói về cuộc sống hiện tại, Phú Đôn cảm thấy hạnh phúc khi có vợ trẻ chăm chỉ, con cái ngoan ngoãn. Khi có thời gian, ông đưa vợ con đi ăn, du lịch thư giãn, hâm nóng tình cảm gia đình. Trên trang cá nhân, nam diễn viên thường xuyên khoe khoảnh khắc gia đình hạnh phúc, khiến nhiều người không khỏi ngưỡng mộ.