SNSD đã ra mắt được 9 năm, Yoona cũng đang ở tuổi 27 - lứa tuổi khá 'dừ' so với mặt bằng chung các nhóm nhạc Kpop, nhưng người đẹp sinh năm 1990 chưa bao giờ khiến người hâm mộ thất vọng vì nhan sắc, tài năng cũng như sự cố gắng, nỗ lực vươn lên giữa làng giải trí Hàn có tính đào thải mạnh. Bên cạnh thành công trên sân khấu ca nhạc, Yoona còn tạo được dấu ấn cá nhân sâu đậm khi quyết định lấn sân sang con đường diễn xuất.
Yoona lần đầu tiên bước chân lên màn ảnh vào năm 2007 với bộ phim 9 Ends 2 Outs, khi đó cô còn chưa debut với tư cách thành viên nhóm nhạc nữ hàng đầu Kpop. Trong phim, Yoona chỉ đóng một vai phụ có tên Sin Ju Yeong, thời lượng xuất hiện không nhiều và tổng thời gian quay phim chỉ chiếm 1 tháng. Tuy nhiên nhờ diễn xuất tự nhiên, gương mặt đáng yêu, trong sáng, Yoona đã được khán giả yêu mến, tạo ấn tượng tốt đẹp và mở đường cho sự nghiệp diễn xuất sau này.
Năm 2008 đánh dấu cột mốc rực rỡ của Yoona trên con đường sự nghiệp khi cô thành công cả trên hai lĩnh vực âm nhạc và phim ảnh. Yoona có được vai nữ chính đầu tiên trong sự nghiệp khi vào vai Jang Sae Byeok - một cô gái trẻ bị mù đầy nghị lực sống và may mắn được hiến tặng giác mạc trong phim truyền hình You are my destiny. Bộ phim nhanh chóng tạo nên cơn sốt lớn, rating đạt mức cao ngất ngưởng 30-40%, trở thành một trong những bom tấn truyền hình sáng nhất màn ảnh nhỏ Hàn Quốc. Với vai diễn này, Yoona cũng nhận được nhiều lời ngợi khen về diễn xuất, nhan sắc.
Để đạt được thành công ấy, cô gái xinh đẹp nhà SM Town đã phải trải qua nhiều khó khăn, điển hình là việc ngay cảnh quay đầu tiên, Yoona đã bị quay hỏng vì quên thoại. Đạo diễn thậm chí đã tỏ ra phật ý và cho cô về nhà vì chưa sẵn sàng để nhập vai. Yoona đã khóc suốt đường về nhà. Tuy nhiên sau 9 tháng cố gắng trên trường quay, thành công mà You are my destiny mang lại cho cô hoàn toàn xứng đáng. Thậm chí trong năm đó, Yoona vẫn hoàn thành tốt công việc với SNSD mà vẫn đẩy mạnh hoạt động của mình trong lĩnh vực phim ảnh với 2 vai phụ trong Unstoppable Marriage và Woman of Matchless Beauty.
Sau thành công của You are my destiny, Yoona được tin tưởng giao vai nữ chính trong phim truyền hình Cinderella Man, đóng cặp cùng đàn anh Kwon Sang Woo. Vào vai một nhà thiết kế thời trang trưởng thành, Yoona đã quyết định thay đổi ngoại hình, nhất là mái tóc để hoàn toàn nhập tâm vào vai diễn. Với bộ phim này, cô gái 19 tuổi đã khiến hàng triệu khán giả thích thú với lối diễn uyển chuyển, tự nhiên, sự kết hợp ăn ý với bạn diễn. Điều đó giúp cô khẳng định được tài năng diễn xuất, thoát khỏi danh “chân dài đóng phim” và trở thành một trong những cô nàng kiếm tiền giỏi nhất giới showbiz.
Năm 2012 và 2013, sự nghiệp của Yoona trên cương vị diễn viên bắt đầu tỏa sáng rực rỡ với trung bình 1 vai nữ chính/năm. Năm 2012, bộ phim Love Rain do Yoona đóng cùng mỹ nam Jang Geun Suk lên sóng, tạo nên cơn sốt tại nhiều nước châu Á với câu chuyện tình yêu của hai thế hệ trải dài hơn 30 năm.
Bối cảnh đẹp lung linh, tình tiết lãng mạn, dàn diễn viên “xinh như hoa” kết hợp với một chiến dịch truyền thông quảng bá rầm rộ trên các trang tin tức, mạng xã hội giúp là những yếu tố chính giúp Love Rain nhận được sự quan tâm của đông đảo khán giả, dù rating chỉ dừng lại ở mức thấp. Đồng thời, bộ phim cũng phần nào cho khán giả thấy được nỗ lực và sự cố gắng không ngừng của Yoona khi một mình đảm nhận hai vai. Love Rain sau đó được Nhật Bản mua lại bản quyền phát sóng với giá 9 triệu USD.
Trong khi đó, với Prime Minister and I, Yoona cũng thể hiện được sự chuyên nghiệp của mình khi thể hiện cuộc sống của cô phóng viên trẻ đầy nhiệt huyết Nam Da Jung. Tuy trước đó dành nhiều thời gian để tập trung cho các dự án âm nhạc nhưng Yoona vẫn chứng tỏ được sự tiến bộ vượt trội của mình trong diễn xuất và thuyết phục khán giả hoàn toàn. Với vai diễn này, người đẹp 9X đã giành được nhiều giải thưởng danh giá.
2016 đánh dấu bước tiến mới của Yoona trên màn ảnh khi cô hoàn toàn chiếm được cảm tình của khán giả tại Trung Quốc và Hàn Quốc. Trong bộ phim Võ thần Triệu Tử Long lên sóng dịp đầu năm, Yoona tạo nên cơn sốt ở đất nước tỷ dân khi tham gia bom tấn cổ trang được đầu tư kỹ lưỡng. Yoona vào vai tiểu thư Hạ Hầu Khinh Y, không chỉ là trang “quốc sắc thiên hương”, nàng còn biết võ công và là một người có tính cách vui vẻ, yêu đời, tốt bụng… Từ nhỏ, Khinh Y đã bị cha mẹ hứa gả cho Cao Tắc (Kim Jung Hoon). Không cam chịu sự sắp đặt này, nàng bỏ bỏ đi và lưu lạc trong giang hồ. Trong cuộc phiêu lưu của mình, Khinh Y gặp Triệu Tử Long (Lâm Canh Tân).
Dù không đạt được thành công như kỳ vọng nhưng hiệu ứng mà Võ thần Triệu Tử Long tạo nên cũng rất đáng ghi nhận. Với Yoona, ban đầu cô nàng còn nhận nhiều “gạch đá” do thân hình khá gầy cùng gương mặt bị cho là không hợp với phim cổ trang Trung Quốc, nhưng sau đó thành viên SNSD ngày càng nhận được tình cảm của khán giả nhờ những thay đổi tích cực vì nhan sắc cũng như diễn xuất. Cô là điểm nhấn trong một số tập phim khi xuất hiện với vẻ ngoài trắng trẻo, mong manh và vô cùng dễ thương. Diễn xuất của mỹ nhân Hàn cũng được đánh giá tốt khi những biểu cảm của cô được cho phù hợp với tính cách của nhân vật.
Còn ở thời điểm này, Yoona đang trở thành một trong những nữ chính “sáng' nhất màn ảnh xứ Kim chi với bộ phim The K2. Giữa một rừng các tác phẩm cổ trang, tình cảm lãng mạn, The K2 hấp dẫn khán giả nhờ nội dung mới lạ (hành động, tình cảm xe lẫn các yếu tố chính trị), kể về Go Anna (do Yoona thủ vai), cô con gái bí mật của một ứng cử viên Tổng thống quyền lực. Từ nhỏ đã phải chịu đả kích về mặt tinh thần do dư luận của xã hội luôn chĩa về mình nên Go Anna bị chấn thương tâm lí. Trong khi đó, Kim Jae Ha (Ji Chang Wook) là vệ sĩ ưu tú được phát hiện bởi Choi Yoo Jin (Song Yoona - mẹ kế của Go Anna) lại muốn lợi dụng Go Anna để trả thù những người phản bội mình, nhưng cuối cùng, anh lại rơi vào lưới tình với cô gái đáng thương này.
Sau 2 năm vắng bóng màn ảnh Hàn, sự trở lại của Yoona với The K2 đã thực sự gây tiếng vang lớn, thu hút nhiều sự quan tâm của các fan ngay cả trước khi phát sóng. Vốn quen thuộc với khán giả qua hình ảnh nhí nhảnh dễ thương hoặc dịu dàng ngọt ngào, vai diễn Go Anna lần này quả thật là cú lột xác đáng hoan nghênh của “gà cưng” nhà SM Town. Diễn xuất xuất thần từ cách thoại, diễn xuất qua đôi mắt, từng cử chỉ hành động, Yoona đã cho người xem thấy dáng vẻ sợ hãi, đấu tranh nội tâm gay gắt với hoàn cảnh đầy bi thương của nhân vật.
Dù phải đấu tranh với nhiều cái tên đình đám khác nhưng cho đến nay The K2 vẫn đạt được mức rating khả quan. Điều này nhờ một phần đóng góp lớn của Yoona cùng nam chính Ji Chang Wook. Hiện bộ phim đã phát sóng đến tập 12 và cơn sốt mà phim tạo ra dường như vẫn chưa chịu hạ nhiệt.